袁术一直认为袁姓出自于陈，陈是舜之后，以土承火，得应运之次。又以为谶文云：“代汉者，当涂高也。”说的就是自己，故袁术获得玉玺后，197年即于寿春称天子，建号仲氏，置公卿，祠南北郊。但是袁术称天子的行为，惹来曹操的反感，时曹操挟天子以令诸侯，袁术等于否定了曹操手上的天子正统地位。袁术很快成为了众矢之的，不久就接连遭到孙策、吕布、曹操三方的叛盟与打击。首先是孙策在江东脱离袁术而自立，逐走袁术任命的丹杨太守袁胤，并连带使得袁术的广陵太守吴景、将军孙贲在收到孙策的书信后弃袁术投孙策(两人皆是孙策亲戚)，使得袁术丧失广陵、江东等大片土地，势力为之一挫；其次是吕布大败袁术军，在淮北大肆抄掠；第三是曹操在袁术入侵陈郡时，大败袁术，袁术再度奔逃到淮南。
尔后，袁术于197年冬季碰上大旱灾与大饥荒，实力严重受损，江淮之间处处可见人吃人的惨剧。当时沛相舒邵（字仲应）劝袁术散粮救饥民，袁术听后大怒，将斩之。仲应：“知当必死，故为之耳。宁可以一人之命，救百姓于涂炭。”袁术受感动，乃下马牵之曰：“仲应，足下独欲享天下重名，不与吾共邪？”，乃听从仲应之言。然而此时袁术的衰败已经无法逆转，后来发生了部曲陈兰、雷薄叛变，掠粮草奔于灊山的事件。
袁术最终难以支撑，于199年将归帝号于袁绍，想投奔袁绍长子时任青州刺史的袁谭。结果在路上被曹操派来的刘备军截住去路，术不得过。又退往寿春，中途想要前往灊山投奔他以前部曲雷薄、陈兰，却为雷薄等拒绝，留住三日，士众绝粮，于是又退军至江亭。当时军中仅有麦屑三十斛。时六月盛暑，袁术欲得蜜浆解渴，又无蜜。叹息良久，乃大咤曰：“袁术至于此乎！”最后呕血斗余而死。